Compréhension de l'activité et de la sélectivité des catalyseurs en carbone dopés aux métaux et à l'azote pour la réduction électrochimique du CO2

La réduction électrochimique directe du CO2 en combustibles et en produits chimiques utilisant de l'électricité renouvelable a attiré une attention significative, en partie en raison des défis fondamentaux liés à la réactivité et à la sélectivité, et en partie en raison de son importance pour les cathodes de diffusion de gaz consommant du CO2 dans l'industrie. Ici, nous présentons des avancées dans la compréhension des tendances de l'électrocatalyse du CO2 en CO de carbones poreux dopés aux métaux et à l'azote contenant des fragments catalytiquement actifs M-N x (M = Mn, Fe, Co, Ni, Cu). Nous étudions leur réactivité catalytique intrinsèque, les fréquences de rotation du CO, les rendements faradaïques du CO et démontrons que les catalyseurs Fe-N-C et surtout Ni-N-C rivalisent avec les catalyseurs à base d'Au et d'Ag. Nous modélisons les fragments catalytiquement actifs M-N x en utilisant la théorie de la fonctionnelle de densité et corrélons les énergies de liaison théoriques avec les expériences pour donner des descripteurs de réactivité-sélectivité. Cela fournit une compréhension mécanistique à l'échelle atomique de la sélectivité du CO et des hydrocarbures dépendante du potentiel à partir des fragments M-N x et fournit des lignes directrices prédictives pour la conception rationnelle de catalyseurs de réduction du CO2 en carbone sélectifs. Des électrocatalyseurs bon marché et sélectifs pour la réduction du CO2 promettent une production de combustibles durable. Ici, les auteurs rapportent des carbones poreux dopés aux métaux non nobles, coordonnés à l'azote, comme des électrocatalyseurs efficaces et sélectifs pour la conversion du CO2 en CO.