Structure interfaciale de l'eau comme un nouveau descripteur de la réaction d'évolution de l'hydrogène

Motivés par la compréhension encore insuffisante de la cinétique lente de la réaction d'évolution de l'hydrogène (HER) sur Pt dans des milieux alcalins, une corrélation directe entre la structure de l'eau interfaciale et l'activité reste à établir. Dans cet article, en utilisant des nanoparticules de Pt et de Pt-Ni, nous démontrons d'abord une forte dépendance de la structure des donneurs de protons sur l'activité HER et le pH. La structure de la première couche passe des acceptors de protons aux donneurs avec l'augmentation du pH. Dans la base, la réactivité de l'eau interfaciale a varié sa structure, et les énergies d'activation de la dissociation de l'eau ont augmenté dans l'ordre suivant : les liaisons O-H pendantes < l'eau coordonnée de manière triédrique < l'eau coordonnée de manière tétraédrique. De plus, l'optimisation de l'adsorption des intermédiaires H et OH peut réorienter les molécules d'eau interfaciales avec leurs atomes d'H pointant vers la surface de l'électrode, améliorant ainsi la cinétique de la HER. Nos résultats ont clarifié le rôle dynamique de la structure de l'eau à l'interface électrode-électrolyte pendant la HER et la conception de catalyseurs HER hautement efficaces.