Surcharge d'hydrogène entre des nanorods d'or uniques et des supports en oxydes métalliques : Une étude par spectroscopie plasmonique de surface

Nous avons utilisé la spectroscopie en champ sombre pour surveiller la dissociation de l'hydrogène sur des nanoparticules d'or uniques intégrées dans des supports en oxydes métalliques. Des nanorods d'or individuels ont été monitorés en temps réel pour révéler la position du pic, la largeur à mi-hauteur, et l'intensité relative des résonances plasmoniques de surface pendant des cycles répétés N2-H2-N2 et air-H2-air. Des décalages dans les spectres sont montrés comme étant dus à des changements de densité d'électrons et non à des changements de l'indice de réfraction dans l'environnement. Nous démontrons que l'hydrogène ne se dissocie pas sur des nanorods d'or (13 nm × 40 nm) à température ambiante lorsqu'ils sont en contact avec la silice et que des électrons ou des atomes d'hydrogène migrent des nanoparticules de Pt vers des nanoparticules d'Au à travers l'oxyde métallique de support à température ambiante. Cependant, ce mécanisme de surcharge ne se produit que pour les oxydes semi-conducteurs (anatase TiO2 et ZnO) et ne se produit pas pour des nanoparticules d'Au et de Pt intégrées dans la silice. Enfin, nous montrons que l'hydrogène se dissocie directement sur les surfaces d'anatase à température ambiante lors des cycles air-H2-air. Nos résultats montrent que la surcharge d'hydrogène, la dissociation de surface des réactifs, et la migration de surface des intermédiaires chimiques peuvent être détectées et surveillées en temps réel au niveau de particule unique.