L'apprentissage automatique rencontre les diagrammes volcaniques : découverte computationnelle de catalyseurs de couplage croisé

L'application de l'apprentissage automatique moderne aux défis de la simulation atomistique suscite de l'intérêt. Nous présentons de nouveaux modèles d'apprentissage automatique capables de prédire l'énergie du processus d'addition oxydante entre un complexe de métal de transition et un substrat pour des réactions de couplage croisé C-C. À son tour, cette quantité peut être utilisée comme un descripteur pour estimer l'activité de catalyseurs homogènes en utilisant des diagrammes volcaniques moléculaires. La polyvalence de cette approche est illustrée pour de vastes bibliothèques de catalyseurs organométalliques basés sur le Pt, Pd, Ni, Cu, Ag et Au combinés avec 91 ligands. Des prédictions d'apprentissage automatique hors échantillon ont été réalisées sur un total de 18 062 composés, aboutissant à 557 candidats catalyseurs entrant dans la fenêtre thermodynamique idéale. Ce nombre a été affiné en recherchant des candidats avec un prix estimé inférieur à 10 USD par mmol. Les 37 finalistes de catalyseurs sont dominés par des combinaisons de ligands phosphine de palladium mais incluent également le métal de transition abondant (Cu) avec des ligands moins courants. Nos résultats indiquent que les techniques modernes d'apprentissage statistique peuvent être appliquées à la découverte computationnelle de candidats catalyseurs prometteurs et facilement disponibles.