Optimisation de la réaction d'évolution d'hydrogène alcalin via une évolution dynamique inattendue du molybdène et du sélénium sur l'électrode MoSe2

Résumé Les chalcogénures des métaux de transition constituent une classe d'électrocatalyseurs prometteuse et extrêmement cruciale avec des applications potentielles dans la réaction d'évolution de l'hydrogène alcalin (HER), notamment le disélénure de molybdène. Bien que les sites de bord exposés soient généralement considérés comme les sites actifs de MoSe2 pour l'HER, un comportement intrinsèque (évolution des espèces de surface, conversion de structure/morphologie, stabilité) de l'électrode MoSe2 elle-même n'a pas été révélé. Dans ce document, l'origine de l'activité HER électrocatalysée par MoSe2, monitorée par la XPS quasi-opérando et la spectroscopie Raman in situ, est présentée. Les résultats montrent clairement une évolution dynamique des espèces de Mo et Se à la surface de l'électrode MoSe2 pour promouvoir l'activité HER et maintenir une stabilité catalytique à long terme, et révèlent un mécanisme de dissolution électro-oxydative et de ré-adsorption. Les calculs théoriques corroborent également ces résultats. Comme prévu, l'ajout de MoO42− ou de SeO32−, seuls ou en mélange, à l'électrolyte de la mousse de nickel vérifie directement le rôle critique des espèces de Mo et Se adsorbées à la surface pour stimuler l'activité HER et la stabilité. De plus, la dissolution oxydative de Se à la surface de l'électrode Ni x Se y pendant l'HER est également observée, révélant l'universalité de la dissolution oxydative de Se dans les séléniures des métaux de transition. Cette étude fournit un aperçu unique de l'évolution des espèces et du mécanisme de transformation de la structure de surface ainsi que de l'origine améliorée de l'activité des matériaux pendant le processus d'électroréduction.