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Les intermétalliques à base de Pt sont attendus comme des catalyseurs hautement actifs pour la réaction de réduction de l'oxygène (ORR) dans les piles à hydrogène à membrane échangeuse de protons, mais rencontrent encore de grands défis dans la synthèse contrôlable de nanoparticules intermétalliques ordonnées interatomiquement et ultrafines. Ici, nous proposons une stratégie de diffusion atomique médiée par des vacantes d'oxygène par broyage mécanique pour réduire la barrière énergétique de la transition du désordre interatomique à l'ordre, et pour résister à la frittage interparticulaire via une forte liaison M-O-C. Cette synthèse donne lieu à une structure cœur/enveloppe de taille nanométrique avec un cœur PtM ordonné interatomiquement et une enveloppe Pt de deux à trois couches atomiques d'épaisseur, et peut être étendue aux systèmes multicomposants PtM (M = Co, FeCo, FeCoNi, FeCoNiGa). L'enrichissement en électrons dans l'enveloppe externe Pt induit par la contrainte de compression conduit à une occupation améliorée des orbitales antibondantes en dessous du niveau de Fermi et à une cinétique de désorption OH* accélérée. Le catalyseur optimisé PtCo-O/C-6 présente une excellente activité ORR (activité massique = 1,28 A mgPt-1 à 0,9 ViR-free, densités de puissance de pointe = 2,38/1,25 W cm-2 dans H2-O2/-air) et durabilité (∼1% de perte d'activité en plus de 50 h dans des conditions d'air) dans les piles à hydrogène avec une charge totale de Pt de 0,1 mgPt cm-2. De plus, nous établissons une corrélation systématique pour élucider les mécanismes de formation des catalyseurs intermétalliques hautement ordonnés sous-jacents aux vacantes d'oxygène. Cette étude fournit une approche générale pour la production à grande échelle de catalyseurs intermétalliques à dispersions de Pt hautement ordonnés et de taille nanométrique.
Kong et al. (Mardi,) ont étudié cette question.