Modulation Électronique et Ingénierie de Brisure de Symétrie des Catalyseurs à Atome Unique Driving Long-Cycling Pile Li−S

Le développement de catalyseurs à atome unique efficaces et durables est d'une importance vitale pour la réaction redox sulfurique (SROR) dans la pile Li-S, bien que cela reste un défi énorme. Dans cette étude, des groupes Ni-N3 sous-coordonnés ancrés sur du carbone poreux codopé en N et S (Ni-NSC) sont obtenus pour améliorer la SROR. Les expériences et les calculs théoriques indiquent que le transfert de charge par brisure de symétrie dans le catalyseur à atome unique de Ni provient de l'effet d'accord de modulation des atomes de soufre médiés par les groupes Ni-N3, qui peuvent à la fois faciliter l'adsorption chimique par la formation de N-Ni⋅⋅⋅Sn 2-, et atteindre une conversion redox rapide des polysulfures en raison de l'amélioration du transfert d'électrons. En conséquence, la pile Li-S à base de Ni-NSC délivre une capacité réversible initiale très élevée (1025 mAh g-1 à 1 C), ainsi qu'une stabilité de cycle exceptionnelle pendant 2400 cycles à 2 C et 3 C, respectivement. Il est à noter que la capacité areale peut atteindre 7,8 mAh cm-2 à 0,05 C et une capacité de maintien de 4,7 mAh cm-2 après 100 cycles à 0,2 C pour la pile Li-S à base de Ni-NSC avec une charge de soufre de 5,88 mg cm-2. Ce travail fournit des perspectives profondes pour optimiser rationnellement la densité électronique microscopique du site actif afin de promouvoir la SROR dans les piles métal-soufre.