Barrières énergétiques précises pour les voies de réaction catalytique : un protocole de formation automatique pour les champs de force en apprentissage automatique

Résumé Nous introduisons un protocole de formation pour développer des champs de force en apprentissage automatique (MLFFs), capables de déterminer avec précision les barrières énergétiques dans les voies de réaction catalytique. Le protocole est validé sur l'hydrogénation du dioxyde de carbone en méthanol sur l'oxyde d'indium, un sujet largement exploré. Avec l'aide de l'apprentissage actif, le champ de force final obtient des barrières énergétiques à 0,05 eV près de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Grâce à l'accélération computationnelle, nous réduisons non seulement le coût des tâches catalytiques de routine en silico, mais découvrons également un chemin alternatif pour l'étape limitante de vitesse précédemment établie, avec une réduction de 40 % de l'énergie d'activation. De plus, nous illustrons l'importance des effets de température finie et calculons les barrières d'énergie libre. La transférabilité du protocole est démontrée sur la surface oxydée en indium en couche supérieure, pertinente expérimentalement mais inexplorée. La capacité des MLFFs à améliorer notre compréhension des catalyseurs largement étudiés souligne la nécessité d'alternatives rapides et précises aux simulations directes ab-initio.