Prédiction des structures d'état de transition des réactions chimiques en phase gazeuse via l'apprentissage automatique

L'élucidation des structures d'état de transition (TS) est essentielle pour comprendre les mécanismes des réactions chimiques et explorer les réseaux de réactions. Malgré des avancées significatives dans les approches computationnelles, la recherche d'ES reste un problème difficile en raison de la difficulté à construire une structure initiale et des coûts computationnels lourds. Dans cet article, un modèle d'apprentissage automatique (ML) pour prédire les structures d'ES des réactions organiques générales est proposé. Le modèle proposé derive les distances interatomiques d'une structure d'ES à partir de caractéristiques de paires atomiques reflétant les structures de réactants, de produits et de structures interpolées linéairement. Le modèle présente une excellente précision, en particulier pour les paires atomiques où la formation ou la rupture de liaisons se produit. Les structures d'ES prédites donnent un taux de succès élevé (93,8%) pour les optimisations de points de selle en chimie quantique, et 88,8% des résultats d'optimisation ont des erreurs d'énergie inférieures à 0,1 kcal mol-1. De plus, comme preuve de concept, l'exploration de plusieurs voies de réaction d'une réaction organique est démontrée sur la base d'inférences ML. J'imagine que l'approche proposée aidera à la construction de géométries initiales pour l'optimisation des ES et l'exploration des voies de réaction.