Optimisation des états de transition via l'apprentissage automatique basé sur des noyaux

Nous présentons une méthode d'optimisation des surfaces de séparation de la théorie des états de transition à l'aide de machines à vecteurs de support. Les surfaces de séparation résultantes ne nécessitent aucune information ou intuition a priori sur les mécanismes de réaction. Pour générer des surfaces de séparation optimales, nous appliquons un cycle d'apprentissage automatique et de raffinement de la surface par échantillonnage de dynamiques moléculaires. Nous démontrons que les surfaces apprises par machine contiennent les points de selle à faible énergie pertinents. Les mécanismes des réactions peuvent être extraits des surfaces apprises par machine afin d'identifier des processus chimiquement pertinents inattendus. De plus, nous montrons que les surfaces apprises par machine augmentent significativement le coefficient de transmission pour un échange d'adatomes impliquant de nombreux degrés de liberté couplés sur une surface (100) par rapport à une surface de séparation basée sur la distance.