Enquête à partir des premiers principes sur les propriétés électroniques, vibratoires, élastiques et structurelles de ThN et UN jusqu'à 100 GPa

Nous avons étudié les propriétés électroniques, les relations de dispersion des phonons, les constantes élastiques, les transitions de phase structurelle et les équations d'état pression-volume des mononitrures de thorium (Th) et d'uranium (U) (ThN et UN) sous pression (0-100 GPa) en utilisant des méthodes théoriques de la fonctionnelle de densité avec pseudopotentiel. L'approximation du gradient généralisé (GGA) s'est avérée décrire beaucoup mieux les données expérimentales à l'état fondamental et à haute pression que l'approximation de densité locale (LDA) pour les deux composés. ThN montre un adoucissement des phonons du mode acoustique le long de la direction -X de la zone de Brillouin dans la phase NaCl sous pression, suivi d'une transition vers une structure CsCl à 72,5 GPa. Une analyse détaillée de la structure électronique a révélé une transition topologique électronique sous pression qui pourrait être responsable de l'adoucissement des phonons du mode acoustique et de la transition de phase structurelle. Contrairement à ThN, UN montre une transition de phase structurelle d'une structure NaCl à R-3m à une pression beaucoup plus faible (18 GPa), et la constante élastique de cisaillement C₄₄ calculée décroît avec la pression et devient négative à 15 GPa. Une distorsion de type Peierls, due aux états f, est trouvée responsable de l’instabilité élastique et de la transition de phase structurelle. Nos résultats sont en raisonnable bon accord avec les données expérimentales disponibles. Nous avons également testé l'effet des interactions coulombiennes sur site sur quelques propriétés à l'état fondamental et sur le comportement de transition de phase de UN.