Activation de l'oxygène via le chemin à 3 électrons vers le radical hydroxyle par La−O4 atome unique sur WO3 pour la purification de l'eau

Résumé Le déplacement de l'activation photocatalytique de l'oxygène vers le chemin à 3 électrons (e − ) vers les radicaux hydroxyles, au lieu du normal 1 e − vers les radicaux superoxyde, devient de plus en plus important pour la dégradation de la pollution, car les radicaux hydroxyles possèdent un potentiel d'oxydation élevé (2,80 V). Ici, nous démontrons une activation sélective de l'oxygène vers des radicaux hydroxyles via le chemin à 3 e − en utilisant un atome unique dispersé atomiquement basé sur La fabriqué avec des vacantes d'oxygène pour affaiblir la force de coordination La−O (noté LaO 4 −WO v ). L'état non saturé de La surmonte l'étape limitée par la vitesse de la réaction de réduction de l'oxygène à 2 e − vers le peroxyde d'hydrogène en ajustant l'énergie libre de liaison de l'intermédiaire clé de réaction *OOH, facilitée par la génération facile de radicaux hydroxyles via 1 e − . Cette stratégie modifie le processus d'activation de l'oxygène de 1 e − à 3 e − . Le peroxyde d'hydrogène et les radicaux hydroxyles sur LaO 4 −WO v produisent respectivement 3,8 et 3,3 mmol L −1 h −1 , 35 et 8 fois ceux détectés sur WO 3 . L'élimination rapide et complète de la tétracycline est réalisée sur LaO 4 −WO v avec une constante de vitesse de 0,077 min −1 , 38 fois celle de WO 3 . Les efficacités de dégradation restent supérieures à 98 % après cinq répétitions, révélant une stabilité robuste à un niveau d'utilisation pratique. Ce travail établit un site de métal de transition à l'état non saturé pour manipuler l'activation de l'oxygène vers une purification efficace de l'eau en tant qu'application représentative.