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Résumé Les électrocatalyseurs sans métal à base de carbone ont été reconnus comme des alternatives peu coûteuses permettant d'obtenir une excellente activité dans les réactions de réduction/évolution de l'oxygène (ORR/OER). Néanmoins, identifier précisément les sites actifs locaux et adapter les propriétés électroniques correspondantes pour améliorer la cinétique des réactions reste un défi. Ici, une stratégie facile pour créer un électrocatalyseur sans métal composé d'une matrice de carbone dopé azote mésoporeuse avec incorporation de phosphore (NPC) est décrite. L'électrocatalyseur NPC-950 préparé présente une activité ORR supérieure dans des conditions alcalines et acides avec des potentiels à mi-onde de 0,88 et 0,72 V, respectivement, comparable à du Pt/C commercial (0,85 et 0,76 V) et largement supérieur à d'autres matériaux de catalyseur en carbone dopé azote. En outre, une promotion remarquable de l'activité OER dans des conditions alcalines est observée. Notamment, une batterie zinc-air équipée de cet électrocatalyseur NCP-950 présente des performances exceptionnelles en densité de puissance maximale, capacité spécifique et durabilité opérationnelle à long terme. Les calculs théoriques révèlent que l'incorporation de phosphore dans le matériau NC entraîne une redistribution efficace de la densité de charge, modulant ainsi les propriétés électroniques des sites actifs pour atteindre une adsorption et une désorption optimales des intermédiaires ORR. Ce travail fournit une compréhension approfondie des sites actifs dans les matériaux en carbone dopés par des hétéroatomes et met en avant l'importance de la modulation des propriétés électroniques dans l'activité électrocatalytique bifonctionnelle de l'oxygène.
Li et al. (Wed,) ont étudié cette question.