Effet de la microstructure de surface sur la performance électrochimique des électrolytes solides en grenat

Les phases de grenat cubique basées sur Li7La3Zr2O12 (LLZO) substitué par Al présentent de fortes conductivités ioniques et montrent une bonne stabilité vis-à-vis du lithium métallique, ce qui les rend particulièrement intéressantes pour une utilisation dans les systèmes de batteries rechargeables de nouvelle génération. Cependant, de fortes impédances interfaciales ont empêché leur utilisation réussie dans de tels dispositifs jusqu'à présent. Une ingénierie soigneuse de la microstructure de surface, en particulier des joints de grain, est essentielle pour atteindre de faibles résistances interfaciales et permettre un cyclage stable à long terme avec du lithium métallique. Cette étude présente la fabrication d'électrolytes solides hétérostructurés LLZO, ce qui a permis une corrélation directe de la microstructure de surface avec les caractéristiques électrochimiques de l'interface. Les orientations de grain et les distributions de joints de grain des échantillons avec des microstructures différentes ont été cartographiées à l'aide de la microdiffraction Laue polychromatique à haute résolution du synchrotron. Les caractéristiques électrochimiques dépendent fortement de la microstructure de surface, les échantillons à grains fins présentant des résistances interfaciales beaucoup plus faibles et un meilleur comportement de cyclage que ceux avec des tailles de grains plus grandes. Des résistances spécifiques de surface faibles de 37 Ω cm(2) ont été atteintes, suffisamment faibles pour assurer un cyclage stable avec des pertes de polarisation minimales, supprimant ainsi un obstacle majeur à l'implémentation pratique des électrolytes solides dans des batteries à haute densité d'énergie.