Effets vibroniques quantiques sur les énergies d'excitation du centre azote-vacance dans le diamant

Nous avons étudié l'impact du couplage vibronique quantique sur les propriétés électroniques des défauts de spin à l'état solide en utilisant des méthodes stochastiques et la dynamique moléculaire à premiers principes avec un thermostat quantique. En nous concentrant sur le centre azote-vacance chargé négativement dans le diamant en tant que cas exemplaire, nous avons trouvé un important fractionnement dynamique de Jahn-Teller des niveaux de particules uniques doublement dégénérés au sein de la bande interdite du diamant, même à 0 K, avec une ampleur dépassant 180 meV. Ce fractionnement prononcé conduit à des renormalisations substantielles de ces niveaux et, par la suite, des énergies d'excitation verticales des états excités singulet et triplet doublement dégénérés. Nos résultats soulignent le besoin urgent d'incorporer les effets vibroniques quantiques dans les calculs à premiers principes, en particulier lors de la comparaison des énergies d'excitation verticales calculées avec des données expérimentales. Notre étude révèle également l'efficacité de l'échantillonnage thermique linéaire stochastique pour étudier les renormalisations des phonons des défauts de spin à l'état solide.