Le paradoxe des niveaux d'énergie des semi-conducteurs organiques dans les cellules solaires

Résumé Les niveaux d'énergie moléculaire frontaux des semi-conducteurs organiques sont déterminants pour leur fonction fondamentale et leur efficacité en optoélectronique. Cependant, la détermination précise de ces niveaux d'énergie et leur variation selon les techniques utilisées rend difficile la comparaison et l'établissement de règles de conception. Dans ce travail, les niveaux d'énergie de 33 semi-conducteurs organiques sont déterminés par voltamétrie cyclique (CV), théorie fonctionnelle de la densité, spectroscopie photoélectronique ultraviolette et spectroscopie photoélectronique inverse à faible énergie. Des cellules solaires sont fabriquées pour obtenir les paramètres clés du dispositif et les relier aux différences significatives dans les niveaux d'énergie et les décalages obtenus par différentes méthodes. Contrairement à la CV, l'écart photovoltaïque mesuré par spectroscopie photoélectronique (PES) corréle bien avec la V OC expérimentale du dispositif. Il est démontré que des systèmes à haute performance tels que PM6:Y6 et WF3F:Y6, qui ont été précédemment rapportés comme ayant des décalages d'énergie d'ionisation (IE) négligeables (ΔIE), possèdent un ΔIE considérable d'environ 0,5 eV, déterminé par PES. En utilisant divers mélanges D–A, il est démontré que ΔIE joue un rôle clé dans la génération de charges. Contrairement aux rapports antérieurs, il est montré qu'un ΔIE disparaissant est préjudiciable aux performances du dispositif. Dans l'ensemble, ces résultats établissent une base solide pour évaluer de manière fiable l'énergétique des matériaux et interpréter les relations propriété-performance dans les cellules solaires organiques.