Apprentissage automatique basé sur MP2 transférable pour des énergies de clusters couplés précises

Les méthodes d'apprentissage automatique ont permis l'évaluation à faible coût des propriétés moléculaires telles que l'énergie à une échelle sans précédent. Bien que de nombreuses applications se soient concentrées sur les entrées géométriques moléculaires, peu d'études prennent en compte des représentations basées sur la structure électronique sous-jacente. Orienter l'attention vers la structure électronique offre un défi unique qui permet une représentation plus détaillée de la physique sous-jacente et de la manière dont elle affecte les propriétés moléculaires. L'objectif de ce travail est d'encoder efficacement une fonction d'onde corrélée à coût réduit dérivée de MP2 pour prédire une fonction d'onde à coût plus élevé de types couplés-cluster simples et doubles (CCSD) basée sur les énergies de paires de corrélation et les promotions (excitation) et intégrales d'électrons contribuant. La nouvelle représentation moléculaire explore le comportement à courte portée de la corrélation électronique et utilise des modèles distincts qui différencient entre les promotions de deux électrons provenant du même orbital moléculaire ou de deux orbitaux différents. Nous présentons un ensemble de caractéristiques d'entrée reconfiguré qui fournit une description intuitive des propriétés orbitales impliquées dans la corrélation électronique. Les modèles globaux se révèlent hautement transférables et extensifs en taille, nécessitant très peu d'instances d'entraînement pour approcher l'exactitude chimique d'un large éventail de molécules organiques. L'efficacité et la transférabilité de la nouvelle représentation sont démontrées sur une série d'hydrocarbures linéaires, la surface d'énergie potentielle du dimère d'eau et sur la base de données GDB-9. Pour la base de données GDB-9, nous avons constaté que les données de seulement 140 molécules sélectionnées au hasard suffisent pour atteindre une exactitude chimique pour plus de 133 000 molécules organiques.