Contrôle sub-nanométrique de l'interaction cohérente entre une seule molécule et un nanocavite plasmonique

L'interaction cohérente entre les émetteurs quantiques et les modes photoniques dans les cavités sous-tend de nombreuses stratégies actuelles visant à générer et contrôler les états quantiques photoniques. Un nanocavite plasmonique offre une solution puissante pour réduire les volumes de mode effectifs à l'échelle nanométrique, mais le contrôle spatial à l'échelle atomique de la couplage avec un seul émetteur moléculaire est un défi. Ici, nous démontrons un contrôle spatial sub-nanométrique sur le couplage cohérent entre une seule molécule et un nanocavite plasmonique à proximité en surveillant l'évolution des formes de lignes de Fano et des décalages de Lamb photoniques dans les spectres de luminescence induite par des électrons en tunnel. L'évolution des creux de Fano permet de déterminer la distance d'interaction effective d'environ 1 nm, des forces de couplage atteignant environ 15 meV et un décalage de Lamb photonique géant induit par auto-interaction allant jusqu'à environ 3 meV. Ces résultats ouvrent de nouvelles voies pour contrôler l'interférence quantique et l'interaction champ-matière à l'échelle nanométrique.