Flips de pH transitoires autonomes façonnés par une compartimentalisation en couches des réactions enzymatiques antagonistes

La signalisation transitoire orchestre un comportement spatiotemporel complexe chez les organismes vivants via des réseaux de réactions (bio)chimiques (CRNs). La compartimentalisation du traitement des signaux est un aspect important pour le contrôle de tels réseaux. Cependant, les CRNs artificiels se concentrent principalement sur des solutions homogènes pour programmer des systèmes d’auto-assemblage autonomes, ce qui limite leur comportement accessible et leur réglage. Ici, nous introduisons des compartiments en couches abritant des enzymes modulateurs de pH antagonistes et démontrons que les signaux de pH transitoires dans une solution supernatante peuvent être programmés en fonction des délais spatiaux. Cela surmonte les limitations d’inadéquation d’activité des enzymes antagonistes en solution et permet de programmer de manière flexible des cycles de vie de pH acides et alcalins au-delà des possibilités des solutions homogènes. Le temps de retard, la durée de vie, ainsi que les minima et maxima de pH peuvent être précisément programmés en ajustant les conditions spatiales et cinétiques. Nous intégrons ces flips de pH contrôlés spatialement avec des peptides commutables, fournissant des auto-assemblages programmés dans le temps et un système de matériaux hydrogel.