Une enquête sur le motif de sodium dans NaxCoO2 (0,5⩽x⩽1) par des méthodes de théorie de la fonctionnelle de densité

Un travail expérimental approfondi a été réalisé pour caractériser les motifs stables de commande de vacance de sodium à diverses compositions de Na(x)CoO(2). Cependant, des contradictions et des débats prévalent dans la littérature, en particulier à des concentrations élevées de Na x>0,5. La compréhension des propriétés électroniques exotiques dans ce système nécessite une compréhension approfondie des ordres structurels de vacance de sodium. En utilisant la théorie de la fonctionnelle de densité dans l'approximation de gradient généralisé (GGA), combinée à un algorithme de prédiction de structure par expansion de cluster, nous avons trouvé un ensemble complexe d'états fondamentaux ordonnés de vacance de sodium dans Na(x)CoO(2) (0,5 ≤ x ≤ 1). Nous démontrons un nouveau motif d'ordre prédit entre 0,67 ≤ x ≤ 0,71. En comparant les méthodes de structure électronique de premiers principes dans les approximations GGA et GGA+U (correction Hubbard U), nous démontrons qu'à une certaine concentration de Na, l'ordre stable est affecté par la localisation de charge sur la couche Co à travers le couplage entre les réseaux de Na et de Co.