Énergies basées sur des fragments apprises par machine pour la prédiction de structures cristallines

La prédiction de la structure cristalline implique une recherche dans un espace configurational complexe pour des minima locaux correspondant à des structures cristallines stables, ce qui peut être réalisé efficacement en utilisant des champs de forces atome- atome pour évaluer les interactions intermoléculaires. Cependant, pour des systèmes difficiles, les limitations de la précision des champs de forces empêchent une évaluation fiable de la stabilité thermodynamique relative des structures potentielles, tandis que le coût des approches entièrement quantiques peut limiter les applications des méthodes. Nous présentons une méthode pour améliorer rapidement les énergies de réseau des champs de forces en corrigeant les interactions à deux corps avec un niveau de théorie supérieur dans une approche basée sur des fragments et en prédisant ces corrections avec l'apprentissage automatique. Les énergies de réseau corrigées avec des fonctionnelles de densité couramment utilisées et la théorie de perturbation du second ordre (MP2) améliorent toutes de manière significative le classement des polymorphes connus expérimentalement, lorsque le modèle de molécule rigide est applicable. Les énergies de réseau relatives des polymorphes connus se trouvent également systématiquement améliorées avec les corrections de fragments. La prédiction des interactions à deux corps avec des fonctions de symétrie centrées sur les atomes dans un processus gaussien donne des résultats très précis en utilisant aussi peu que 10-20 % des données pour l'entraînement, réduisant le coût de la correction d'énergie jusqu'à un ordre de grandeur. L'approche d'apprentissage automatique ouvre la possibilité d'une utilisation plus répandue des méthodes basées sur des fragments dans la prédiction de structures cristallines, dont l'augmentation de la précision à un faible coût computationnel profitera aux applications dans des domaines tels que le criblage de polymorphes et la découverte de matériaux guidée par ordinateur.