Défauts dans les matériaux à base de carbone pour l'électrocatalyse : synthèse, identification et avancées

ConspectusEn raison du changement climatique et de la dépendance excessive aux combustibles fossiles, l'étude et le développement des énergies durables revêtent une importance essentielle pour les prochaines décennies. Ces dernières années, des avancées rapides ont été observées dans diverses technologies d'électrocatalyse « power-to-gas », notamment la réaction de réduction de l'oxygène (ORR), la réaction de dégagement d'oxygène (OER) et la réaction de dégagement d'hydrogène (HER), en vue d'atteindre l'objectif d'une planète bleue neutre en carbone. Néanmoins, les applications pratiques offrant des performances supérieures et un coût abordable sont largement limitées par les matériaux d'électrode, car les réactions sont régulièrement catalysées par des métaux précieux tels que des catalyseurs à base de platine (Pt) ou d'iridium (Ir). Par conséquent, il est primordial de développer de nouveaux électrocatalyseurs dotés d'une électroactivité élevée et d'un coût maîtrisé afin de stimuler la commercialisation de la technologie de l'hydrogène vert. Depuis que des nanotubes de carbone dopés à l'azote ont été rapportés pour la première fois en 2009 pour leurs performances accrues en ORR, l'exploitation de catalyseurs sans métaux à base de carbone (CMFCs) comme substituts potentiels aux électrocatalyseurs à base de métaux précieux est devenue un domaine de recherche attractif. À ce jour, des progrès considérables ont été réalisés dans le développement de nouvelles stratégies de dopage pour les CMFCs ; toutefois, les détails du mécanisme catalytique et l'identification des sites actifs demeurent flous, en raison de la complexité du contrôle des dopants et de leur homogénéité au sein des matériaux carbonés. Pour surmonter ce problème, notre groupe a présenté depuis 2015 une série de travaux sur la catalyse de réactions électrochimiques par des défauts et a proposé un mécanisme de catalyse par défauts. Cette théorie est désormais largement acceptée par la communauté scientifique et constitue un axe majeur de l'électrocatalyse à l'échelle mondiale. Dans cet Account, nous présentons tout d'abord la théorie des défauts pour la conception rationnelle de matériaux à base de carbone défectueux (DCMs), puis nous résumons nos travaux antérieurs sur les stratégies d'ingénierie des défauts de pointe permettant de concevoir des DCMs à haute activité, en mettant un accent particulier sur la relation entre structures de défauts et performances électrochimiques. Nous catégorisons également les approches récentes de modulation des défauts au niveau des sites actifs dans les DCMs et mettons en avant les techniques de caractérisation avancées permettant de confirmer la nature et la densité des défauts dans les DCMs. Enfin, plusieurs perspectives sur les défis et les opportunités de recherche futures dans ce domaine prometteur sont proposées. De manière remarquable, les avancées rapides des DCMs, qui combinent activités électrochimiques élevées et faible coût en tant que nouvelle génération de matériaux d'électrodes, pourraient grandement faciliter le déploiement d'infrastructures d'énergies durables.