Nouveau mécanisme pour la réduction de N2 : Le rôle essentiel de l'hydrogénation de surface

La réduction électrocatalytique de N2 est l'une des méthodes les plus prometteuses pour la production verte et durable de NH3. Cependant, la compréhension mécanistique du processus de réduction de N2 reste très limitée. Dans cette étude, un mécanisme d'hydrogénation de surface pour la réaction de réduction de N2 est proposé, ce qui peut bien expliquer les écarts nets récemment apparus entre les expériences et les calculs. Nos résultats montrent que l'hydrogénation de surface peut provoquer la réaction de réduction de N2 sur des catalyseurs avec une faible force de liaison de N2 (c'est-à-dire des catalyseurs à métaux nobles) à faibles potentiels. Au lieu de l'adsorption de N2, la réduction de H+ est trouvée être la première étape, qui est également l'étape déterminante en potentiel de l'ensemble du processus. Le N2 peut être activé et réduit en *N2H2 par la suite en surmontant des barrières énergétiques relativement élevées, ce qui détermine le taux total de réaction. De plus, l'effet coopératif de *H en surface et des catalyseurs joue un rôle clé dans l'activation de N2. Notre travail fournit non seulement de nouvelles perspectives sur la réaction de réduction de N2, mais pave également une voie prometteuse pour faire avancer la production durable de NH3.