Modulation de l'Adsorption Active de l'Hydrogène à l'Interface Fe─N pour une Amélioration de la Réduction Électrocatalytique des Nitrates avec une Stabilité Ultra-Longue

Résumé La réduction électrocatalytique des nitrates (NO 3 − ) en azote (N 2 ) est une approche respectueuse de l'environnement pour une gestion efficace du cycle de l'azote (vers un cycle neutre en azote). Cependant, la faible durabilité des catalyseurs et la réaction concurrente d'évolution de l'hydrogène entravent considérablement son application pratique. L'ingénierie de la chimie des interfaces, utilisant la relation étroite entre la surface de catalyseur/interface et le processus de transfert d'électrons/protons, a facilité le développement de catalyseurs avec une haute activité intrinsèque et durabilité physico-chimique. Cette étude rapporte la synthèse d'un électrocatalyseur en nitride de fer à revêtement carboné dopé à l'azote (RL-Fe 2 N@NC) avec une excellente activité de réaction de réduction des nitrates électrocatalytiquement (haute sélectivité pour N 2 (≈96 %) et conversion de NO 3 − (≈86 %)). Selon des enquêtes mécanistiques détaillées par des tests in situ et des calculs théoriques, la forte capacité d'hydrogénation du nitride de fer et l'enrichissement amélioré en nitrates du système contribuent de manière synergique à l'hydrogénation rapide des espèces contenant de l'azote, augmentant l'activité intrinsèque du catalyseur et réduisant l'occurrence de la réaction latérale concurrente d'évolution de l'hydrogène. De plus, RL-Fe 2 N@NC montre une excellente stabilité, conservant une bonne activité de catalyse électrocatalytique NO 3 − à N 2 pendant plus de 40 cycles (un cycle par jour). Cet article pourrait guider la conception interfaciale de nanostructures composites à base de Fe pour la réduction électrocatalytique des nitrates, facilitant un passage vers la neutralité en azote.