SiO₂ 다형체의 밀도 함수 이론 연구에서 정확성과 효율성의 균형 유지

분산 수정된 밀도 함수 이론(DFT) 계산이 실리카 다형체의 골격 밀도와 상대 안정성을 재현하는 능력은 여러 선행 연구의 주제가 되어왔습니다. 이 연구의 대부분은 제한된 수의 DFT 접근 방식만 고려하거나 실험 데이터에 대해 검증된 구조가 상대적으로 적었습니다. 이 연구에서는 Gaussian 및 평면파 DFT 코드 CP2K를 사용하여, 쌍별 보정(“Grimme-type” D3) 또는 비국소 밀도 함수의 틀에서 분산 상호작용을 포함하는 27개의 반국소 접근 방식을 비교하는 보다 포괄적인 평가를 목표로 합니다. 실리카 다형체 세트는 세 가지 광물과 16개의 전실리카 제올라이트를 포함합니다. 중간 크기(삼중 제타) 기저 집합으로 잘 수행되는 접근 방식에 대해서는 추가 기저 함수를 추가하는 효과를 평가합니다. 이는 대다수의 경우에는 상대 에너지를 포함하여 성과를 약간 향상시킵니다. 전반적으로 실험과 가장 잘 일치하는 함수들은 골격 밀도에 대해 1000 ų당 약 0.2 T 원자와 상대 에너지에 대해 1.0 kJ mol⁻¹(각 SiO₂ 화학식 단위당)의 오차를 달성합니다. CP2K의 유리한 스케일링 행동 덕분에 복잡한 제올라이트 구조의 구조 최적화가 일상적으로 가능해집니다. 이는 최근 보고된 세 가지 전실리카 제올라이트에 대한 추가 계산을 통해 입증됩니다.