산소 결함 제어를 통한 Pt 나노클러스터와 Mn3O4 나노시트 간의 강한 금속-지지체 상호작용 조절로 산성 수소 발생을 위한 높은 활성을 달성하다

초록 금속-지지체 상호작용의 최적화는 산성 매체에서 수소 발생 반응(HER)에 대해 높은 활성을 가진 귀금속 기반 나노클러스터를 제조하는 데 사용됩니다. 특히, 산소 결함이 있는 Mn3O4 나노시트에 지지된 직경 약 1.71 nm의 Pt 나노클러스터(Pt/V·-Mn3O4 NSs)가 조절된 용매열 반응을 통해 합성됩니다. Pt/V·-Mn3O4 NSs는 산성 매체에서 HER을 위한 우수한 활성을 보이며 뛰어난 안정성을 나타냅니다. 이들은 -10 mA cm−2를 구동하기 위해 19 mV의 과전압만을 요구하며, 각각 >200시간과 >60시간 동안 -10 mA cm−2 및 -250 mA cm−2에서 활동 손실이 거의 없습니다. 이들의 Pt 질량 활성은 Pt/C보다 12.4배 높으며, 많은 단일 원자 기반 Pt 촉매보다도 더 높습니다. DFT 계산 결과 이들의 높은 HER 활성이 Pt와 Mn3O4 간의 강한 금속-지지체 상호작용에서 주로 기인함을 보여줍니다. 이는 Mn3O4에서 Pt로의 전하 이동을 촉진하고, 촉매 표면에서 H 흡착을 최적화하며, Volmer–Tafel 메커니즘을 통해 H2 발생을 촉진합니다. V·-Mn3O4 NSs의 산소 결함은 Pt/V·-Mn3O4 NSs의 높은 활성을 저해하는 것으로 드러나며, V·-Mn3O4 NSs의 결함 수준을 줄이는 것이 중요함을 강조합니다.