水素過酸化物光合成を向上させるための三次元共有結合有機フレームワークの段階的プロトン化

概要：三次元共有結合有機フレームワーク（3D COFs）は、調整可能な構造とアクセス可能な活性部位で認識されており、高度な光触媒の開発に有望なプラットフォームを提供します。しかし、3D COFs の合成と機能化の難しさが、さらなる発展を妨げています。本研究では、イミン結合を介して線状のリンカーで結合された8つのポルフィリンユニットを持つ一連の3D‐bcu‐COFsを、光触媒設計のための多用途プラットフォームとして提示します。3D‐bcu‐COFsの光応答は、最初にベンゾ‐チアジアゾールまたはベンゾ‐セレナジアゾール基で線状リンカーを機能化することで調整されました。さらに、3D‐bcu‐COFsにおけるよく露出したポルフィリンおよびイミン部位を活用して、イミン結合およびポルフィリン中心の段階的プロトン化によって光触媒活性が最適化されました。ベンゾ‐セレナジアゾール基を有する二重プロトン化されたCOFは、電荷分離を向上させ、可視光の下での光触媒H2O2生成を増加させました。この向上は、光触媒効率に対するリンカーの機能化と段階的プロトン化の相乗効果を示しています。