调控缺陷态 MOF 的电子结构与限域诱导的位点致密化以增强锂硫电池中的多硫化物催化性能

摘要 锂硫电池有望成为下一代储能系统，但仍受制于缓慢的氧化还原动力学和严重的多硫化物穿梭效应。液-固态 Li 2 S 4 到 Li 2 S 的转化决定了反应速率，这凸显了电催化剂在加速多硫化物转化中的重要性。在此，我们报道了一种通过受控配体去除设计的缺陷态 ZIF‐67 催化剂，以同时调控电子结构并诱导限域驱动的活性位点致密化。部分去除配体暴露了不饱和 Co 位点，形成了用于固定多硫化物的“类酶催化口袋”。金属中心周围的剩余配体调节了局部电子环境，优化了中间体的稳定性与催化活性。这种协同调控增强了多硫化物的吸附，降低了空间位阻，并加速了关键的 Li 2 S 沉积/溶解过程。因此，掺入缺陷态 ZIF‐67 的硫正极展现出改善的循环稳定性，在 5 C 下循环 200 次的单圈容量衰减率为 0.11 %，在硫负载量为 4 mg cm −2 下以 1 C 循环 150 次仍保持每圈 0.075 % 的衰减率。我们的研究结果突出了缺陷工程在调控 MOF 内位点密度和电子结构方面的关键作用，为提升多硫化物催化性能以及推进锂硫电池的实际应用提供了合理的策略。