Abstract

El treball presentat en aquesta tesi es centra en l'estudi computacional d'un cas específic d'un reactor de conversió de diòxid de carboni en un plasma no tèrmic (NTP) generat en un reactor de descàrrega de barrera dielèctrica amb argó com a gas diluent. El desenvolupament computacional es basa en un estudi termodinàmic, fluido-dinàmic i de plasma, tenint en compte els gasos involucrats, juntament amb dades experimentals disponibles de laboratori. En primer lloc, l'estudi termodinàmic utilitza l'equació d'estat de la teoria de fluids associants estadístics, SAFT, per a caracteritzar el comportament de les mescles de gasos involucrades en tecnologies de captura i utilització de CO2, tal i com la conversió amb plasma no tèrmic. El procés de conversió NTP inclou, a més del CO2, gasos com monòxid de carboni (CO), oxigen (O2), nitrogen (N2), argó (Ar) i hidrogen (H2). A través de l'equació d'estat polar soft-SAFT, en aquest treball es completa la caracterització termodinàmica en equilibri de les mescles binàries i ternàries rellevants, així com el model molecular de la molècula d'argó novament caracteritzada. Els resultats han mostrat en general una bona concordança amb les dades experimentals a la majoria de les condicions, ajustant un o dos paràmetres binaris. En segon lloc, l'estudi fluido-dinàmic empra la dinàmica de fluids computacional (CFD) a través de SolidWorks® Flow Simulation per a optimitzar el flux d’espècies dins del reactor. Els càlculs CFD es proporcionen juntament amb els resultats experimentals i la caracterització termodinàmica anterior. Els resultats es presenten primer per a un cas específic com a exemple, analitzant variables clau com la velocitat, vorticitat, temperatura i pressió. Un estudi de sensibilitat de casos canviant la composició molar d'entrada i el cabal volumètric es completa posteriorment. L'estudi de fluids demostra que la velocitat mitjana i la vorticitat són les variables més significatives afectant el rendiment del reactor, mentre que la temperatura, densitat i pressió en el reactor romanen, en la majoria dels casos, pràcticament constants. Finalment, l'estudi de plasma introdueix els fenòmens del plasma dins del reactor amb l’ús de COMSOL® Multiphysics. El model es defineix amb un estudi temporal de química d'argó pur en geometries 1D i 2D. Per a ambdues geometries, el model mostra una interpretació adequada de la física de plasma en el reactor. El cas exemple realitzat indica que els futurs assaigs experimentals podrien considerar un voltatge més alt i mantenir, o augmentar lleugerament, la freqüència del sistema. A més, la introducció d'una barrera dielèctrica més gruixuda, així com la introducció d'un material dielèctric amb una permitivitat relativa considerablement major, podria ser avantatjós, encara que les variables d'entrada del reactor requerissin optimització per a mantenir un comportament adequat del plasma. Altres resultats indiquen que els pròxims assaigs experimentals podrien introduir canvis addicionals, com canviar el flux volumètric d'entrada i/o augmentar la longitud del reactor. En resum, aquesta tesi es centra en un enfocament combinat, integrant computacions termodinàmiques, fluido-dinàmiques i de plasma, per a una comprensió completa del comportament d’un reactor de plasma no tèrmic. Aquestes simulacions computacionals, juntament amb la validació experimental, exploren l'impacte de diversos factors en la generació de plasma, proporcionant propostes per a futurs assaigs experimentals i optimitzacions de disseny. Les limitacions en la caracterització es deuen a no incloure material de farciment, ni totes les espècies rellevants en la conversió experimental de CO2 i les seves respectives reaccions, la qual cosa hauria de ser abordat en futures contribucions en el camp científic.