Se desarrolló y validó un modelo cinético de múltiples mecanismos para la fotocatálisis de CO2 en un reactor de canales en árbol, capturando con precisión la transferencia de masa iluminada y la cinética de reacción, con una fuerte concordancia entre experimentos y simulaciones. La reducción fotocatalítica de CO2 en sistemas gas-sólido es un proceso complejo que requiere la consideración integrada de la iluminación, el rendimiento fotocatalítico y la difusión de gas en la superficie del catalizador. La simplificación excesiva de estos factores en los modelos existentes de dinámica de fluidos computacional compromete severamente su capacidad predictiva bajo condiciones de reacción realistas. Para abordar esta limitación, este estudio desarrolla un modelo cinético de múltiples mecanismos que integra fotoexcitación, activación térmica de Arrhenius, saturación de adsorción de Langmuir y resistencia a la difusión de Thiele dentro de una expresión cinética unificada. Los parámetros del modelo fueron restringidos y validados utilizando una combinación de cálculos de primeros principios y mediciones ópticas, espectroscópicas, de adsorción y de transporte a múltiples escalas en un reactor de flujo uniforme con forma de árbol. Luego, se utilizaron experimentos fotocatalíticos de cuatro catalizadores distintos para validar el modelo cinético de múltiples mecanismos, con R2 por encima de 0.98. Bajo condiciones derivadas del modelo, la operación del reactor con forma de árbol alcanza una tasa de conversión óptima de 116.7 μmol g −1 h −1. El modelo predice de manera confiable las tasas experimentales en un amplio rango de condiciones operativas. También captura con precisión el rango óptimo de velocidad espacial y el efecto promocional del aumento de temperatura. Este trabajo ofrece un marco generalizable para la comprensión teórica, modelado y escalado de sistemas de conversión fotocatalítica de CO2.
Liu et al. (Sun,) estudiaron esta cuestión.