Verbesserte Tangentenschätzung im nudged elastic band-Verfahren zur Auffindung von Minimalenergiepfaden und Sattelpunkten

Es wird ein verbesserter Ansatz zur Schätzung der lokalen Tangente im nudged elastic band-Verfahren zur Auffindung von Minimalenergiepfaden präsentiert. In Systemen, in denen die Kraft entlang des Minimalenergiepfades im Vergleich zur wiederherstellenden Kraft senkrecht zum Pfad groß ist und wenn viele Bilder des Systems im elastischen Band enthalten sind, können Knicke entstehen und das Band daran hindern, auf den Minimalenergiepfad zu konvergieren. Wir zeigen, wie die Knicke entstehen, und präsentieren eine verbesserte Methode zur Schätzung der lokalen Tangente, die das Problem löst. Auch die Aufgabe, eine genaue Energie und Konfiguration für den Sattelpunkt zu finden, wird erörtert, und es werden Beispiele gegeben, in denen eine komplementäre Methode, die Dimer-Methode, verwendet wird, um effizient zum Sattelpunkt zu konvergieren. Beide Methoden erfordern nur die erste Ableitung der Energie und können daher leicht in basierend auf ebenen Wellen durchgeführten Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie angewendet werden. Beispiele stammen aus Studien über den Austausch-Diffusionsmechanismus in einem Si-Kristall, die Bildung von Al-Aggregaten auf der Al(100)-Oberfläche und die dissoziative Adsorption von CH4 auf einer Ir(111)-Oberfläche.