Dinâmica Molecular Não Adiabática para Sistemas de Mil Átomos: Uma Abordagem de Tight-Binding em Direção ao PYXAID

A dinâmica do estado excitado em escala nanométrica requer tratamento de sistemas envolvendo centenas e milhares de átomos. Na maioria dos casos, dependendo do processo em investigação, o componente da estrutura eletrônica do cálculo constitui o gargalo da computação. Desenvolvemos uma abordagem eficiente para simular a dinâmica molecular não adiabática (NA-MD) de grandes sistemas no âmbito do método de densidade funcional de carga autossustentada em tight-binding (SCC-DFTB). O SCC-DFTB é combinado com as técnicas de salto de superfície de menores mudanças (FSSH) e salto de superfície induzido por decoerência (DISH) para NA-MD. A abordagem é implementada dentro da extensão Python para o pacote de simulação de dinâmica ab initio (PYXAID), que é um programa NA-MD de código aberto projetado para lidar com materiais em escala nanométrica. A precisão da abordagem desenvolvida é testada com dados experimentais e DFT ab initio, considerando a relaxação de elétrons e lacunas intrabanda e a recombinação eletrônica-lacuna não radiativa em um ponto quântico de CdSe e no nanotubo de carbono semicondutor (10,5). A técnica é capaz de tratar com precisão e eficiência a dinâmica de excitação em grandes materiais realistas em escala nanométrica, empregando recursos computacionais modestos.