Étude dynamique quantique à six dimensions pour l’adsorption dissociative de H2 sur la surface Cu(111)

Dans cette lettre, nous présentons des résultats préliminaires de calculs dynamiques quantiques à six dimensions pour l’adsorption dissociative d’une molécule d’hydrogène sur une surface Cu(111). Nous utilisons l’approche de paquet d’ondes dépendante du temps pour simuler le processus de dissociation sur une surface d’énergie potentielle LEPS à dimensions complètes qui a incorporé les dernières données ab initio Hammer et al. Phys. Rev. Lett. 73, 1400 (1994). Nous utilisons un nouveau partitionnement de l’opérateur de moment angulaire dans la méthode des opérateurs séparés afin qu’un DVR produit direct puisse être rigoureusement implémenté. L’observation la plus intéressante dans la présente étude rigoureuse de dynamique quantique est l’effet moyen sur le site, c'est-à-dire que la probabilité moyenne de dissociation des calculs à quatre dimensions ressemble fortement à la probabilité de dissociation exacte des calculs à six dimensions. Conformément aux calculs à faibles dimensions, l’excitation vibratoire initiale de H2 réduit effectivement l’énergie seuil de translation. L’effet d’orientation rotationnelle observé dans les études à quatre dimensions demeure dans la dynamique à dimensions complètes actuelle, l’orientation en caddie produisant une efficacité dissociative considérablement inférieure à celle de l’orientation hélicoptère équivalente sur le plan énergétique. Nous nous concentrons sur la diffusion à incidence normale. La diffusion diffractive et des résultats plus détaillés seront présentés dans un article ultérieur.