Observación y racionalización de la oxidación de nitrógeno habilitada solo por plasma acoplado y catalizador

Se sabe que los catalizadores heterogéneos acoplados con plasmas no térmicos (NTP) logran rendimientos de reacción que superan las contribuciones de los componentes individuales. Sin embargo, la racionalización del potencial de mejora de los catalizadores sigue siendo un desafío, ya que las contribuciones de fondo de NTP o catalizadores son a menudo no despreciables. Aquí, primero demostramos la oxidación de nitrógeno (N2) catalizada por platino (Pt) en un afterglow de plasma de radiofrecuencia en condiciones en las que ni el catalizador ni el plasma por separado producen concentraciones significativas de óxido nítrico (NO). Luego, desarrollamos modelos de reactor basados en mecanismos de microcinética de superficie y NTP reducidos para identificar las características de cada uno que conducen a la sinergia entre NTP y Pt. En condiciones experimentales, la producción de NO catalítica térmica y NTP son suprimidas por reacciones radicales y una alta barrera de disociación de N2, respectivamente. Pt cataliza radicales generados por NTP y moléculas excitadas vibracionalmente para producir NO. La construcción del modelo ilustra además que la optimización de la productividad y la eficiencia energética implica el ajuste de las especies de plasma, las propiedades de los catalizadores y las configuraciones del reactor para acoplar plasma y catalizadores. Estos resultados proporcionan evidencia inequívoca de sinergia entre plasma y catalizador, los orígenes de esa sinergia para la oxidación de N2, y un enfoque de modelado para guiar la selección de materiales y la optimización del sistema.