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Uma versão aprimorada de nossa abordagem de acoplamento local de ordem geral (CC) Z. Rolik e M. Kállay, J. Chem. Phys. 135, 104111 (2011) e sua implementação eficiente no nível CC de singlet e double com triples perturbativos CCSD(T) é apresentada. O método combina a abordagem cluster-in-molecule de Li e co-autores J. Chem. Phys. 131, 114109 (2009) com técnicas de orbital natural (NO) congelados. Para quebrar o desfavorável escalonamento de quinta potência de nossa abordagem original, foi desenvolvido um algoritmo de construção de domínio de dois níveis. Primeiro, um domínio estendido de orbitais moleculares localizados (LMOs) é montado com base na distância espacial dos orbitais. Os integrais necessários são avaliados e transformados nesses domínios, invocando a aproximação de ajuste de densidade. No segundo passo, para cada LMO ocupado do domínio estendido, um subespaço local de orbitais ocupados e virtuais é construído, incluindo NOs de segunda ordem de Mo̸ller-Plesset aproximados. As equações CC são resolvidas e as correções perturbativas são calculadas no subespaço local para cada LMO ocupado usando um código CCSD(T) altamente eficiente, que foi otimizado para os tamanhos típicos dos subespaços locais. A energia de correlação total é avaliada como a soma das contribuições individuais. O tempo de computação de nossa abordagem escala linearmente com o tamanho do sistema, enquanto suas exigências de memória e espaço em disco são independentes disso. Cálculos de teste demonstram que, atualmente, nosso método é uma das abordagens locais CCSD(T) mais eficientes e pode ser aplicado rotineiramente a moléculas de até 100 átomos com conjuntos de base razoáveis.
Rolik et al. (Quarta,) estudaram essa questão.