El desorden catiónico a largo alcance induce dos vías de degradación distintas en cátodos en capas ricos en Ni sin Co.

Resumen Los óxidos en capas ricos en Ni son uno de los materiales de cátodo más atractivos en baterías de iones de litio de alta densidad energética, sus mecanismos de degradación aún no están completamente elucidado. En este trabajo, informamos una fuerte dependencia de las vías de degradación en el desorden catiónico a largo alcance de Li 1− m (Ni 0.94 Al 0.06 ) 1+ m O 2 (NA) sin Co. Curiosamente, una fase en capas desordenada con dislocación de red puede formarse fácilmente en la región cercana a la superficie de las partículas de NA con un desorden catiónico muy bajo (NA‐LCD, m ≤0.06) durante el ciclado electroquímico, mientras que la estructura en capas se mantiene básicamente en el núcleo de las partículas formando una estructura de “núcleo–cáscara”. Esta reconstrucción superficial provoca una rápida caída de capacidad durante los primeros 100 ciclos entre 2.7 y 4.3 V a 1 C o 3 C. Por el contrario, las distorsiones locales de la red se acumulan gradualmente a lo largo de las partículas de NA con grados más altos de desorden catiónico (NA‐HCD, 0.06≤ m ≤0.15) que conducen a una caída lenta de la capacidad al ciclar.