タングステン二硫化物単層における異常な第二高調波発生

我々は、SiO₂/Si基板上に堆積された単層WS₂と透過型電子顕微鏡グリッドを用いて吊るされた単層WS₂における第二高調波発生（SHG）を調査します。通常の非線形結晶よりもほぼ3桁大きい、推定値d(eff) ~ 4.5 nm/Vで、異常に大きな二次非線形感受率を見つけました。2次元（2D）材料の非線形感受率を定量的に特徴付けるために、2D非線形シートソースを基にしたグリーン関数を用いたSHGモデルの形式を開発しました。加えて、偏光SHGは2D材料の構造対称性と結晶方位を探るための有用な方法であることが示されます。単層WS₂の大きな二次非線形感受率を理解するために、密度汎関数理論に基づいた計算が行われました。我々の分析は、大きな非線形感受率の起源が共鳴増強と大きな状態密度にあることを示唆し、単層WS₂に対する非線形感受率の推定値d(eff) = 0.77 nm/Vを得ました。これは実験結果と良いオーダーオブマグニチュードの一致を示します。