모형 금속-유기 골격에서 CO2의 흡착 위치 및 결합 성질: 결합 중성자 회절 및 첫 번째 원리 연구

우리는 두 가지 중요한 금속-유기 골격(MOF) 화합물(Mg-MOF-74 및 HKUST-1)에서 CO2 흡착에 대한 자세한 연구를 보고합니다. 두 MOF 모두에서 열린 금속 이온이 중성자 회절 측정을 통해 주요 결합 위치로 확인되었습니다. 상대적으로 강한 금속-CO2 결합은 강화된 정전기적 상호작용에 기인하며, 진동 모드 분석은 흡착된 CO2 분자가 산소 원자 중 하나를 통해 강하게 결합되고 나머지 분자는 상대적으로 자유롭다는 것을 보여줍니다. 이러한 높은 방향 불규칙성은 회절 측정에서 파생된 큰 O−C−O 결합 굽힘 각도의 이유입니다. 우리의 계산은 결합 굽힘의 정도가 극히 작음을 보여주며, 열린 금속 위치에서의 CO2 흡착이 여전히 주로 물리적 흡착이라는 것을 시사합니다. 흥미롭게도, 전체 금속-CO2 결합 강도는 일반 배기가스 조건에서 흡착(CO2 포집)과 탈착(MOF 재생)을 모두 촉진할 수 있는 범위에 있습니다.