複数量子遷移の選択的励起の理論

分子がnのグループでのみ光子を吸収および放出することができるかどうかの問題について述べられています。実質的にn光子のグループのみの吸収を選択的に誘導するパルスシーケンスが導入されます。これにより、多くの他の遷移が共鳴する可能性があるにもかかわらず、n-量子遷移のみが起こります。この技術は、選択されたコヒーレンスを構築し、他のすべてのコヒーレンスをキャンセルするために、放射の位相シフトを2π/nで繰り返すことを含み、幅広い分光システムに適用可能です。コヒーレント平均理論は選択的シーケンスを説明するために拡張され、n-量子選択性が平均ハミルトニアン展開において任意の高次で可能であることを示します。高次の選択性は多くの位相シフトを必要としますが、この理由から、有限の順序に対して選択的であるシーケンスの残留非選択的効果が計算されます。選択的シーケンスは、整列した分子の多重量子NMRに適用され、時間反転シーケンスとの組み合わせにより、通常の広帯域ポンピングよりもはるかに効率的に集団の差を選択されたコヒーレンスに変換します。たとえば、10スピン系における10-量子遷移は、4桁以上の増強を得ることができます。整列したベンゼン中の4-量子遷移の選択的励起に関する実験が予想された増強を確認しています。