Generación automática de bases de datos de energía de reacción a partir de conjuntos de referencia de energía de atomización altamente precisos

En esta contribución, discutimos cómo se pueden crear automáticamente conjuntos de referencia de energía de reacción a partir de bases de datos de energía de atomización arbitrarias. Como ejemplo, se reportan más de 11 000 energías de reacción derivadas de la base de datos W4-11, así como algunos subconjuntos relevantes. Es importante destacar que solo hay un costo computacional muy modesto involucrado en calcular más de 11 000 energías de reacción en comparación con 140 energías de atomización, ya que el paso determinante de la tasa para ambos conjuntos de referencia es realizar los mismos 140 cálculos de química cuántica. Se analiza el rendimiento de los métodos de estructura electrónica comúnmente utilizados para la nueva base de datos. Esto permite investigar la relación entre los rendimientos de los conjuntos de referencia de energía de atomización y de reacción basados en un conjunto idéntico de moléculas. Se encuentra que la energía de atomización es un predictor débil de la utilidad general de un método. También se discute el rendimiento de las aproximaciones de función de densidad a la luz del número de parámetros optimizados empíricamente utilizados en su diseño.