Dépendance de la composition de la température de transition vitreuse et de la fragilité. I. Un modèle topologique intégrant des contraintes dépendantes de la température

Nous présentons un modèle topologique pour la dépendance de la composition de la température de transition vitreuse et de la fragilité. Alors que les modèles topologiques précédents sont dérivés dans des conditions de température nulle, notre approche intègre le concept de contraintes dépendantes de la température qui se figent à mesure que le système est refroidi depuis une température élevée. En combinant cette notion de contraintes dépendantes de la température avec le modèle d’Adam-Gibbs de viscosité, nous dérivons une expression analytique pour le dimensionnement de la température de transition vitreuse et de la fragilité dans le système binaire Ge(x)Se(1-x). Dans la plage de 0 ≤ x ≤ 1/3, nous reproduisons l'équation modifiée de Gibbs-DiMarzio de Sreeram et al. J. Non-Cryst. Solids 127, 287 (1991) mais sans aucun paramètre d'ajustement empirique. L'équation modifiée de Gibbs-DiMarzio ne tient plus pour 1/3 < x ≤ 2/5, où la température de transition vitreuse diminue avec l'augmentation de la teneur en germanium.