将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废料电化学升级为高价值的乙醇酸(GA),为塑料资源化提供了一条可持续途径。然而,由于均一且有限的电子密度,关键中间体乙二醇(EG)和羟基(OH)在Pt催化剂上的吸附受到受线性标度关系主导的“跷跷板”效应限制,不可避免地导致了根本性的活性瓶颈。在此,我们发现通过电子和几何效应的耦合,构建非对称亲核-亲电Pt-M位点可以克服这一瓶颈。亲核Pt位点有利于EG的适度吸附,而亲电M位点有利于OH吸附,从而打破了线性标度约束。所合成的具有非对称双位点的Pt-Fe纳米线展现出突破性的本征活性,用于GA析出的起始电位为0.225 V vs. RHE,并在连续流电解槽中实现了高效节能的GA生产,PET升级回收的日收益达258.97美元/吨。原位(operando)表征证实,非对称结构破坏了线性吸附耦合行为。重要的是,提出了一种“非对称双位点电子-几何耦合”描述符来捕捉解耦的吸附行为,该描述符同样适用于其他Pt-M(Fe、Co、Ni、Pd、Au)催化剂。
Zuo et al. (Mon,) 研究了这一问题。