Alle katalytisch aktiven Zentren von MoS2 für die Wasserstoffentwicklung

MoS 2 stellt einen vielversprechenden, kostengünstigen Katalysator für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) dar, doch das Verständnis seiner aktiven Zentren ist bislang begrenzt geblieben. Hier präsentieren wir eine eindeutige Untersuchung der katalytischen Aktivitäten aller möglichen Reaktionszentren von MoS 2, einschließlich Kantenpositionen, Schwefelfehlstellen und Korngrenzen. Wir zeigen, dass Schwefelfehlstellen neben den bekannten katalytisch aktiven Kantenpositionen ein weiteres wichtiges aktives Zentrum für die HER darstellen, während die katalytische Aktivität von Korngrenzen deutlich schwächer ist. Die intrinsischen Turnover-Frequenzen (Tafel-Steigungen) der Kantenpositionen, Schwefelfehlstellen und Korngrenzen werden auf 7.5 s –1 (65–75 mV/dec), 3.2 s –1 (65–85 mV/dec) bzw. 0.1 s –1 (120–160 mV/dec) geschätzt. Wir zeigen ferner, dass die katalytische Aktivität von Schwefelfehlstellen stark von der Dichte der Fehlstellen und der lokalen Kristallstruktur in der Nähe der Fehlstellen abhängt. Im Gegensatz zu Kantenpositionen, deren katalytische Aktivität linear von der Länge abhängt, zeigen Schwefelfehlstellen optimale katalytische Aktivitäten, wenn die Fehlstellendichte im Bereich von 7–10% liegt, und die Anzahl der Schwefelfehlstellen in MoS 2 hoher kristalliner Qualität ist höher als in MoS 2 niedriger kristalliner Qualität, was mit der Nähe unterschiedlicher lokaler Kristallstrukturen zu den Fehlstellen zusammenhängen könnte.