Compósitos Amorfos de Cu Nanoclusters/FeN4 com Sites Ativos Duais em Grafeno Dopado com N para Baterias Zn–Ar de Alto Desempenho

Explorar catalisadores à base de carbono (MNC) de metais de transição baratos e abundantes para substituir os escassos e caros eletrocatalisadores à base de Pt para a reação de redução de oxigênio (ORR) é bastante esperado em baterias de metal-ar (MABs). Aqui, demonstramos um método simples de recozimento a vácuo para sintetizar compósitos amorfos de Cu nanoclusters/FeN4 embutidos em grafeno dopado com N (Cu/Fe-NG). Essa abordagem evita o longo processo de pirólise e o uso de uma atmosfera inerte no procedimento convencional para fabricar catalisadores MNC. Curiosamente, descobrimos que a estrutura amorfa dos compósitos Cu/FeN4 pode fornecer sítios bimetálicos de alta atividade M–Nx (M = Cu, Fe), devido ao qual os compósitos Cu/FeN4 exibem atividade eletrocatalítica aumentada com um potencial de meia-onda positivo de 0,88 V (vs RHE), durabilidade a longo prazo e baixa produção de peróxido de hidrogênio para a ORR. A origem desse aumento foi atribuída à concomitância de moieties Fe–N4 e Cu–Nx em Cu/Fe-NG, favorecendo a adsorção e ativação da molécula O2, conforme sugerido por análises de estrutura fina de absorção de raios-X (XAFS) e cálculos de teoria do funcional da densidade (DFT). Além disso, exames de Cu/Fe-NG em baterias de Zn–ar (ZABs) líquidas e em estado quase sólido podem exibir desempenhos notáveis. Este trabalho pode oferecer uma fabricação simples de catalisadores MNC de desempenho aprimorado, bem como um profundo entendimento sobre o uso de materiais amorfos na ORR e ZABs.