Vergleichende Studie zu den Wechselwirkungen von Sulfatradikal und Hydroxylradikal mit Phenol in Anwesenheit von Nitrit

Sulfatradikal (SO4•–) und Hydroxylradikal (HO•) basierte fortschrittliche Oxidationsprozesse (AOPs) sind effektiv für die Entfernung organischer Schadstoffe in der Wasserbehandlung. Diese Studie verglich die Wechselwirkungen von SO4•– und HO• für die Umwandlung von Phenol in UV/Peroxydisulfat (PDS) und UV/H2O2 in Anwesenheit von NO2–, das in aquatischen Umgebungen weit verbreitet ist und SO4•– und HO• zu •NO2 umwandelt. Durch Verwendung der Laserblitz-Photolyse wurde gezeigt, dass die Produkte der Reaktion von Phenol mit SO4•– und HO• das Phenoxyradikal bzw. das Phenol-HO-Adduktradikal sind. Dieses Ergebnis, zusammen mit Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT), deutet darauf hin, dass die vorherrschenden Reaktionsmechanismen von Phenol mit SO4•– und HO• Elektronentransfer bzw. Addition sind. Die unterschiedlichen Mechanismen führten zur erheblich höheren Bildung von Nitro-Phenolen durch SO4•– als durch HO• in Anwesenheit von NO2– durch die schnelle Kombination von Phenoxyradikalen und •NO2. Die Umwandlungsrenditen von Phenol zu Nitro-Phenolen (einschließlich 2-Nitrophenol und 4-Nitrophenol) betrugen 47,5 % durch SO4•– gegenüber 5,3 % durch HO• unter den experimentellen Bedingungen. Eine Erhöhung der PDS/H2O2-Dosierungen von 0,2 auf 1 mM führte zu einem Anstieg der Nitro-Phenol-Umwandlungsrendite um 61,9 % in UV/PDS/NO2–, aber zu einem Rückgang um 35,4 % in UV/H2O2/NO2–. Darüber hinaus führte die signifikante Bildung von Phenoxyradikalen durch SO4•– auch zur Erzeugung vieler nitrierter Polymere in UV/PDS/NO2–, während die in UV/H2O2/NO2– vernachlässigbar waren. Die signifikante Bildung von Nitro-Phenolen und nitrierten Polymeren erhöhte die Mutagenität um 860,5 %, als die Eliminierungsrate von Phenol 98 % durch UV/PDS/NO2– betrug. Dies ist die erste Studie, die die unterschiedlichen Mechanismen der Phenol-Umwandlung durch SO4•– und HO• in Anwesenheit von NO2– demonstriert.