由熵配体赋能的理想CdSe/CdS核/壳纳米晶体及其核尺寸、壳厚度和配体依赖的光致发光特性

本研究探讨了获取具有理想光致发光（PL）特性的胶态量子点（QDs）的可能性，即单指数 PL 衰减动力学、单位 PL 量子产率、集合 PL 光谱与单点水平一致、单点 PL 无闪烁以及抗漂白。以CdSe/CdS核/壳 QDs作为模型系统，系统研究了壳外延、配体交换和核/壳 QDs 的形状转变，以建立可重复合成具有目标特性的 QDs 的策略。外延过程中的关键合成参数是熵配体的应用，即具有不同碳氢链长度和/或结构的混合羧酸盐配体。发现需要具有一定厚度（约3-8单层CdS壳）的良好控制的外延壳，以达到理想的光致发光特性，并且核心 QDs 的尺寸在决定核心/壳 QDs 的光物理和光化学特性方面发挥着关键作用。核心 QDs 的形状影响不明显，核心/壳 QDs 的形状仅在定量上影响光物理特性。表面配体（胺与羧酸盐）在光化学特性（抗闪烁和抗漂白）中很重要，但只要在外延过程中应用了熵配体（具有可区分碳氢链长度的混合羧酸盐配体），则几乎不影响光物理特性。化学环境（在聚合物中或在空气中）与表面配体结合，决定了在给定核心尺寸和壳厚度下核心/壳 QDs 的光化学特性。