Saisonale Variation von Kohlenmonoxid in Nordjapan: Fourier-Transform-IR-Messungen und quellengestützte Modellberechnungen

Das troposphärische Kohlenmonoxid (CO) wurde im Jahr 2001 mit bodengestützten Fourier-Transform-IR (FTIR)-Spektrometern an den Observatorien Moshiri (44,4°N) und Rikubetsu (43,5°N) in Nordjapan gemessen, die 150 km voneinander entfernt sind. Saisonale und tägliche Variationen von CO werden mit diesen Daten untersucht, und die Beiträge aus verschiedenen CO-Quellen werden mithilfe dreidimensionaler globaler chemischer Transportmodellberechnungen (GEOS-CHEM) bewertet. Die saisonalen Maxima und Minima der FTIR-abgeleiteten troposphärischen CO-Mengen traten im April bzw. September auf. Das Verhältnis der partiellen Säulenmengen zwischen den Höhenbereichen 0–4 km und 0–12 km ist im frühen Frühling leicht höher. Die GEOS-CHEM-Modellberechnungen reproduzieren im Allgemeinen diese beobachteten Merkmale. Source-gelabelte CO-Modellberechnungen deuten darauf hin, dass die beobachtete saisonale Variation durch saisonale Beiträge aus verschiedenen Quellen verursacht wird, zusätzlich zu einer saisonalen Veränderung des chemischen CO-Verlusts durch OH. Veränderungen in den meteorologischen Feldern steuern weitgehend die relative Bedeutung der verschiedenen Quellbeiträge. Die Beiträge aus der Verbrennung fossiler Brennstoffe (FF) in Asien und der photochemischen CO-Produktion haben den höchsten durchschnittlichen jährlichen Beitrag von 1 km unter den CO-Quellen (jeweils 31 %). Der Beitrag aus asiatischen FF steigt von Winter zu Sommer, da im Sommer schwache südwestliche Winde mehr asiatische Schadstoffe zu den Beobachtungsstandorten bringen. Die saisonale Variation durch photochemische CO-Produktion ist gering (±17 % bei 1 km), wahrscheinlich aufgrund gleichzeitiger Zunahmen (Abnahmen) der photochemischen Produktions- und Verlustraten im Sommer (Winter), mit dem größten Beitrag zwischen August und Dezember. Der Beitrag aus dem interkontinentalen Transport von europäischem FF-Verbrennungs-CO ist im Winter vergleichbar mit dem der asiatischen FF-Quellen. Der nordwestliche Wind um das sibirische Hoch bringt in dieser Saison Schadstoffe aus Europa direkt nach Japan, zusätzlich zum südwärtigen Transport von angesammelter Verschmutzung aus höheren Breiten. Die Einflüsse sind im Allgemeinen bei niedrigen Höhen größer, was zu einem vertikalen Gradient im CO-Profil während des Winters führt. Das Modell unterschätzt das totale CO um 12–14 % zwischen März und Juni. Satellitengestützte Brandzähl-Daten und die Beziehung zwischen FTIR-abgeleiteten HCN- und CO-Mengen stimmen im Allgemeinen mit den Einflüssen der Biomasseverbrennung überein, die möglicherweise von den Modellberechnungen unterschätzt wurden.