Eine automatisierte Methode für ‚clumped‐isotope‘-Messungen an kleinen Carbonatproben

Die Clumped-Isotopen-Geochemie befasst sich mit dem Zustand der Anordnung seltener Isotope in Molekülen, insbesondere mit ihrer Tendenz, Bindungen mit anderen seltenen Isotopen anstatt mit den häufigsten einzugehen. Zu den möglichen Anwendungen gehört die Carbonat-Clumped-Isotopen-Thermometrie, die aufgrund ihres breiten Anwendungspotenzials in vielen Disziplinen der Erdwissenschaften die größte Aufmerksamkeit erhalten hat. Die Clumped-Isotopen-Thermometrie ermöglicht es, die Entstehungstemperatur von Carbonatmineralien zu rekonstruieren, ohne die isotopische Zusammensetzung des Wassers, aus dem sie gebildet wurden, zu kennen. Diese Eigenschaft eröffnet neue Ansätze in der Paläothermometrie. Die derzeit veröffentlichte Methode ist jedoch durch die Anforderung an das Probengewicht von 10-15 mg und die manuelle Durchführung der Messungen limitiert. In diesem Papier präsentieren wir eine neue Methode, die ein automatisiertes Probenvorbereitungsgerät mit einem Isotopenverhältnis-Massenspektrometer kombiniert. Die Methode basiert auf der wiederholten Analyse (n = 6-8) von 200 Mikrogramm Aliquots des Probenmaterials und vollständig automatisierten Messungen. Darüber hinaus schlagen wir vor, präzise kalibrierte Carbonate über einen weiten Bereich in Delta(47) anstelle von erhitzten Gasen zu verwenden, um die Isotopeneffekte zu korrigieren, die durch die Quelle des Massenspektrometers verursacht werden, und zwar nach dem Prinzip der gleichwertigen Behandlung von Proben und Standards. Wir präsentieren Daten für internationale Standards (NBS 19 und LSVEC) und verschiedene Carbonate, die bei Temperaturen über 600 °C gebildet wurden, um zu zeigen, dass Präzisionen im Bereich von 10 bis 15 ppm (1 SE) für wiederholte Analysen einer einzelnen Probe erreicht werden können. Schließlich diskutieren und validieren wir das Korrekturverfahren, das auf Hochtemperaturcarbonaten statt auf erhitzten Gasen basiert.