Nachweis von Neurotransmittern mittels Corona-Phase-Molekularekennung auf fluoreszierenden einkanaligen Kohlenstoffnanoröhren-Sensoren

Zeitliche und räumliche Veränderungen der Neurotransmittersenkungen sind zentral für die Informationsverarbeitung in neuronalen Netzwerken. Daher sind Biosensoren für Neurotransmitter wesentliche Werkzeuge für die Neurowissenschaften. In dieser Arbeit wendeten wir eine neue Technik, die Corona-Phasen-Molekularekennung (CoPhMoRe), an, um adsorbierte Polymerphasen auf fluoreszierenden einkanaligen Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) zu identifizieren, die die selektive Erkennung spezifischer Neurotransmitter, einschließlich Dopamin, ermöglichen. Wir funktionalisierten und suspendierten SWCNTs mit einer Bibliothek verschiedener Polymere (n = 30), die Phospholipide, Nukleinsäuren und amphiphile Polymere enthielten, um zu untersuchen, wie Neurotransmitter die resultierende Bandlücke und Nahinfrarotfluoreszenz (nIR) der SWCNT beeinflussen. Wir identifizierten mehrere Corona-Phasen, die die selektive Erkennung von Neurotransmittern ermöglichen. Katecholamine wie Dopamin erhöhten die Fluoreszenz spezifischer einzelsträngiger DNA- und RNA-ummantelter SWCNTs um 58-80 % bei Zugabe von 100 μM Dopamin, abhängig von der SWCNT-Chiralität (n,m). In Lösung lag die Nachweisgrenze bei 11 nM K(d) = 433 nM für (GT)15 DNA-ummantelte SWCNTs. Mechanistische Studien ergaben, dass diese Aktivierung auf eine Erhöhung der Fluoreszenzquantenausbeute zurückzuführen ist und nicht auf eine kovalente Modifikation der SWCNT oder auf die Auffangung reaktiver Sauerstoffspezies. Wenn sie auf einer Oberfläche immobilisiert sind, wird die Fluoreszenzintensität einer einzelnen DNA- oder RNA-ummantelten SWCNT um das bis zu 5,39 ± 1,44-fache erhöht, wobei die Fluoreszenzsignale reversibel sind. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass bestimmte DNA/RNA-Coronae als konformationale Schalter auf SWCNTs wirken, die die SWCNT-Fluoreszenz reversibel modulieren. Diese Ergebnisse legen nahe, dass unsere Polymer-SWCNT-Konstrukte als fluoreszierende Neurotransmittersensoren im gewebeverträglichen nIR-optischen Fenster fungieren können, was Anwendungen in der Neurowissenschaft finden könnte.