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Einzelatomkatalysatoren sind von großem Interesse und Bedeutung für das Design neuer hochleistungsfähiger, kostengünstiger Katalysatoren. Wir haben die CO-Oxidation untersucht, die von einzelnen Goldatomen unterstützt auf Thoria (Au/ThO2) und dotiertem ThO2 katalysiert wird, unter Verwendung der Dichtefunktionaltheorie mit Hubbard-ähnlicher Coulomb-Wechselwirkung (DFT + U). Die Berechnungsergebnisse zeigen, dass der Au-dotierte ThO2(111)-Katalysator bemerkenswerte katalytische Aktivität für die CO-Oxidation über den Eley–Rideal-Mechanismus in drei Schritten aufweist, wobei der geschwindigkeitsbestimmende Schritt die Zersetzung des OCOO*-Zwischenprodukts mit einer Energiebarrikade von 0.58 eV ist. Darüber hinaus zeigen unsere Ergebnisse auch einen neuen Mechanismus der CO-Oxidation an einem Gold-Atome, das von ThO2(111) unterstützt wird, wobei O2 nur an der Th-Stelle auf der Oberfläche adsorbiert wird, und das Gasphasen-CO dann direkt mit dem aktivierten O2* reagiert, um CO2 zu bilden, was der geschwindigkeitslimitiende Schritt ist, mit einer Barriere von 0.46 eV. Es wurde festgestellt, dass die CO-Oxidation ohne CO- und O2-Koadsorption auf Au erfolgen kann, was zuvor als ein wichtiges Zwischenprodukt angesehen wurde. Daher bieten diese Ergebnisse neue Einblicke in die CO-Oxidation an isolierten Goldatomen, die durch die 5f-Elementverbindung ThO2(111) unterstützt werden. Dieser Mechanismus kann helfen, den katalytischen Zyklus der CO-Oxidation aufzuklären, das Design von hochleistungsfähigen, kostengünstigen Katalysatoren zu unterstützen und die Redox-Eigenschaften von Actinidoxiden zu erläutern.
Long et al. (Wed,) haben diese Frage untersucht.